復(fù)旦大學(xué)物理系吳施偉課題組與華盛頓大學(xué)許曉棟課題組合作，在二維磁性材料雙層三碘化鉻中觀測到源于層間反鐵磁結(jié)構(gòu)的非互易二次諧波非線性光學(xué)響應(yīng)，成功揭示了三碘化鉻中層間反鐵磁耦合與范德瓦爾斯堆疊結(jié)構(gòu)的關(guān)聯(lián)。該成果8月1日發(fā)表在《自然》雜志上。

二維磁性材料是近年來國際上備受關(guān)注的研究熱點。然而由于該材料體系整體對外不表現(xiàn)出磁性，加之樣品既薄又小，其實驗研究一直是領(lǐng)域內(nèi)的一大難題。

僅有幾個原子層厚的二維反鐵磁材料對外部的物理激勵，一般難以產(chǎn)生可測量響應(yīng)。吳施偉解釋說：“過去這個問題就像是燈光照不到的地方。然而就是這樣的一種‘暗’狀態(tài)，現(xiàn)在能通過二次諧波的方式變‘亮’。”據(jù)介紹，研究團隊在實驗中探測的反鐵磁材料僅有兩個原胞層厚度(厚度在2納米以下)，在此條件下，中子散射等測量手段很難奏效。針對這一問題，團隊基于多年在二維材料非線性光學(xué)研究領(lǐng)域的積累，運用了光學(xué)二次諧波這一方法來探測二維磁性材料的磁結(jié)構(gòu)與相關(guān)特性。

光學(xué)二次諧波不依賴于材料的宏觀磁性，而取決于微觀磁結(jié)構(gòu)造成的對稱破缺。雙層三碘化鉻在反鐵磁態(tài)下，其磁結(jié)構(gòu)不但打破了時間反演對稱性，也打破了空間反演對稱性，由此產(chǎn)生強烈的非互易二次諧波響應(yīng)。在體系升至轉(zhuǎn)變溫度以上，或施加面外磁場拉為鐵磁態(tài)后，磁結(jié)構(gòu)的對稱性卻發(fā)生了改變，這一二次諧波信號也隨之消失。

研究團隊同時發(fā)現(xiàn)，雙層反鐵磁三碘化鉻的二次諧波信號，在響應(yīng)系數(shù)上有三個以上數(shù)量級的提升，比常規(guī)鐵磁界面產(chǎn)生的二次諧波更是高出十個數(shù)量級。利用這一強烈的二次諧波信號，團隊得以揭示雙層三碘化鉻的原胞層堆疊結(jié)構(gòu)的對稱性。